Colova se je večino svojega življenja spopadala z odvisnostjo od mamil, imela je tudi hepatitis, leta 2009 so ji morali presaditi ledvico.

Med njenimi največjimi uspešnicami je bil duet Unforgettable, ki ga je zapela skupaj z očetom - s pomočjo tehnologije v studiu 25 let po Kingovi smrti. Nat King Cole je umrl leta 1965 v starosti 45 let zaradi pljučnega raka, Natalie pa je z njim začela peti pri rosnih šestih letih.

Pesem je izšla na albumu Unforgettable... With Love, ki je bil njen na splošno najuspešnejši album - samo v ZDA so prodali kar sedem milijonov izvodov. Na njem so bile priredbe očetovih uspešnic, kot so That Sunday That Summer, Too Young in Mona Lisa.

V štirih desetletjih glasbene kariere je prejela kar devet grammyjev.

Iskreno o zasvojenosti
V avtobiografiji iz leta 2000 je pisala o svoji odvisnosti od kokaina, heroina in LSD-ja ter razkrila, da je v preteklosti v newyorškem Harlemu celo delala kot prostitutka. Z mamili je začela na univerzi, leta 1975 pa so jo v Torontu aretirali zaradi posedovanja heroina. V naslednjih letih jo je vrtinec mamil potegnil samo še globlje in globlje vase - enkrat omamljena ni hotela zapustiti goreče stavbe, drugič pa je njen sinček skoraj utonil v bazenu.

Leta 1983 je odšla na zdravljenje. Leta 2008 so ji diagnosticirali virus hepatitisa C, kar naj bi bila dediščina zlorabe mamil.

Leto pozneje so ji presadili ledvico, ki jo je daroval njen pokojni oboževalec. V zadnjih tednih je zaradi bolezni odpovedala več nastopov, med drugim nastop, načrtovan za četrtkov silvestrski večer.

"Natalie je bila ostro, pogumno bitko, umirala je, kakor je živela, z dostojanstvom, močjo in častjo. Našo ljubljeno mamo in sestro bomo močno pogrešali in bo ostala v naših srcih za vedno," so v izjavi zapisali sin, glasbenik Robert Adam "Robbie" Yancy, ter sestri Timolin in Casey Cole.

Pokojna je bila trikrat poročena - leta 1976 se je poročila z glasbenikom Marvinom Yancyjem, po njegovi smrti s še enim glasbenikom Andrejem Fischerjem, leta 2001 pa s častitim Kenethom Dupreejem, s katerim se je po treh letih ločila.